Characterization of an in situ chamber for catalytic studies using LIF.

Abstract: Populärvetenskaplig sammanfattning. Katalyskammare för aktivitetsmätning med laser. Katalysatorer är oumbärliga i såväl livsprocesser som industriella tillämpningar. Bilismen är ett exempel där katalysatorer används vid såväl bränsletillverkning som avgasrening. Med hänsyn till miljön måste mycket ständigt förbättras, också katalytiska processer. I mitt examensarbete har jag karakteriserat en ny typ av reaktorkammare där Laser Inducerad Flourescens (LIF) används för aktivitetsmätning av katalysatorer. Industriella katalysatorer för oxidering av kolmonoxid och metan, CO och CH4, är mycket komplexa system som ofta består av katalytiskt aktiva nanopartiklar utspridda i ett supportmaterial. Sådana katalysatorer är svåra att undersöka med ytfysikens metoder. Därför har det under många år använts modeller med enkla kristallprover, ultrahögvakuum och metoder ex situ, tillvägagångssätt som långt ifrån avspeglar industriella katalysatorer. Under senare år har nya tekniker utvecklats in situ och därmed möjligheter till mer realistiska modeller som i sin tur bidrar till ökad förståelse. I mitt projekt har jag karakteriserat ett experimentsystem med en ny typ av reaktorkammare för in situ undersökning av katalysatorer. Med kammaren ska CO2 producerat från CO- och CH4-oxidering med hjälp av katalysatorer mätas med en laser (LIF), vilket möjliggör jämförelse av flera olika prover samtidigt i kammaren. Systemet kan användas till både flödesexperiment och stängda experiment för tryck mellan 10-2 och 1000 mbar, men den stora kammaren, 200 ml, gör den mest lämpad för det senare. Förutom LIF mätning av CO2 är andra gaser mätbara med en masspektrometer. Det gjordes också två reaktionsmätningar med systemet. I det första jämfördes CO oxidering på Pd(100) och PdAg(100) för att se om Pd-atomerna i legeringen segregerar till ytan och ger samma aktivitet som det rena Pd-provet. Försöket visade att aktivitet för PdAg nådde samma nivå eller nästan samma nivå som det rena Pd- provet, men efter längre tid, troligen på grund av att Pd-atomerna behöver segregera upp till ytan av provet. I det andra experimentet användes LIF för att jämföra reaktiviteten för två mycket reaktiva pulverprover. I samma experiment syntes det vid låga temperaturer att ett prov med 1 % Pd och 2 % Pt i ett aluminiumoxidpulver är mer reaktivt än ett liknande prov med 4 % Pd. Under försöket syntes tydligt tre aktivitetsfaser och hur de skilde sig åt i de olika proverna i reaktorn. Slutsatsen är att systemet fungerade bra och genom att förbättra noggrannheten kommer det i framtiden troligtvis vara användbart.